A pesar de que, dentro del término del antiguo castillo de Nules, encontramos vestigios de civilizaciones anteriores, hasta el año 1178 no tenemos documentado el topónimo de esta población de la Plana. El 28 de noviembre de dicho año, al redactarse el acta de dotación de la catedral de Tortosa, se dejó constancia de que “Nullis cum suis terminis" se hallaban dentro de los límites de la diócesis dertusense.

En 1238 los árabes del castillo de Nules - actual Vila Vella - se rindieron a Jaime I y, el 16 de septiembre de 1251, el Rey Conquistador lo donó al noble catalán Guillem de Montcada.

El 8 de octubre de 1316 el rey Jaime II confirmó la venta que Ramón de Montcada había hecho a su yerno, Gilabert de Centelles, del castillo y término de Nules.

Debido a la gran influencia de Gilabert de Centelles y Montcada en la corte de Pedro el Ceremonioso, el señor de Nules alcanzó de dicho monarca la confirmación del derecho de aguas y celebración de mercado, así como el privilegio de tener un embarcadero en la playa de Nules y la celebración de una feria anual de quince días.

Con motivo de la guerra contra Pedro el Cruel de Castilla, y el gran peligro en que se vio toda la comarca de la Plana, que fue invadida por los castellanos, Pedro el Ceremonioso, en el año 1375, autorizó la fortificación de la villa de Nules.

Durante la época de Martín el Humano, la villa de Nules era lugar de refugio del bando de los Centelles; por esta razón el Rey la pasó a jurisdicción real, aunque por poco tiempo.

Después de la muerte del rey Martín, los Centelles apoyaron al castellano Fernando de Antequera, siendo el señor de Nules quien dirigía las tropas que, en la batalla de Morvedre, derrotaron a los partidarios de Jaume d'Urgell, dirigidos por el gobernador de Valencia.

Elegido Fernando de Antequera, en el compromiso de Caspe, los señores de Nules vieron aumentar su influencia y su poder político y económico.

Durante la guerra de las Germanías, Nules fue cuartel general de las tropas realistas, pero a pesar de ser una de las poblaciones más fortificadas de la zona, las tropas tuvieron que trasladarse a Borriana, dado que, al no tener fosos, la villa de Nules no ofrecía seguridad.

A mediados del siglo XVI, el Consell de la villa de Nules, junto con los de Moncofa, la Vila Vella y Mascarell, poblaciones que formaban la Baronía de Nules, inició un pleito contra los condes de Oliva y señores de Nules, con la finalidad de pasar a la jurisdicción real; lo cual se logró el 24 de septiembre de 1582, con la real sentencia dictada por Felipe II y por la que Nules se convertía en villa real.

Con la expulsión de los moriscos, la Baronia de Nules, perdió casi la tercera parte de su población y las cargas tributarias tuvieron que afrontarlas los vecinos de Nules y los nuevos pobladores. Las pérdidas que los Centelles sufrieron con la expulsión de los moriscos fueron la excusa para devolver la Baronia a la jurisdicción de sus antiguos señores, con el título de Marquesado de Nules.

Durante la guerra de Sucesión, Nules fue una de las pocas poblaciones del antiguo Reino de Valencia que apoyó al pretendiente francés, soportando la ocupación del ejército borbónico; por este motivo Felipe V le concedió los títulos de Muy Leal y Fidelísima y el privilegio de añadir al escudo de la villa un león en campo blanco, una S y una L, y por orla que diga: La Fiel y Leal Villa de Nules. A pesar de que el documento de concesión esté conservado en el Archivo Histórico de Nules, el escudo oficial que la población utiliza como propio, desde 1927, no refleja fielmente dicho privilegio.

En la guerra de la Independencia, Nules fue asaltado por las tropas del general Suchet, quien dejó una guarnición francesa en la antigua ermita de Sant Miquel (El Fort); durante dicha contienda jugó un papel importantísimo fray Asensi Nebot, guerrillero hijo de Nules, a quien los franceses apodaban despectivamente con el nombre de "La Fraila"; él fue quien presidió en Castellón el juramento de fidelidad a la Constitución de 1812, viéndose obligado, años más tarde, a exiliarse por defender las libertades constitucionales frente al absolutismo de Fernando VII. Hasta el siglo XIX, Nules recibía las aguas del Millars por una acequia común con Borriana, esto era motivo de continuos enfrentamientos entre los dos pueblos. Después de largos pleitos, el 6 de septiembre de 1878, se consiguió la separación de aguas, quedando autorizado Nules para construir una acequia propia. Este hecho y la introducción de las primeras motobombas, así como las importaciones de abono y las perspectivas que para la exportación abría la "Revolución de los Transportes”; facilitó que la parte del término situada entre la villa y las montañas se fuese transformando en naranjales, al tiempo que se abrían nuevos horizontes para el desarrollo industrial de la población.

El Archivo Parroquial conserva la serie de "Quinqui Libri", prácticamente completa; también conserva buena parte de los libros racionales, así como la mayor parte de los protocolos notariales salvados en 1937.

El Archivo Histórico de Nules guarda un importante fondo documental sobre la vida del municipio desde mediados del siglo XVI hasta inicios del siglo XX; son de destacar las secciones de "Manuals de Consell", "Aigües" y los expedientes de reconstrucción y derribo de murallas.